Samlingen er opkaldt efter dens grundlægger, den islandske filolog og historiker Árni Magnússon (latiniseret Arnas Magnæus, på dansk Arne Magnusson). Kort inden sin død i 1730 testamenterede Árni sin samling af håndskrifter, trykte bøger samt sin formue til Københavns Universitet, hvor han var professor i danske antikviteter.
Den Arnamagnæanske Samling består hovedsageligt af islandske håndskrifter, men i samlingen findes også håndskrifter af anden proveniens.
I 1965 vedtog Folketinget at hovedparten af de islandske håndskrifter skulle udleveres til Island. Udleveringen begyndte i april 1971 og blev afsluttet i juni 1997. Ved Islands Universitet blev der oprettet et institut til håndskriftsamlingen. Det er i dag en del af Det Arnamagnæanske Institut for islandske studier, Stofnun Árna Magnússonar í íslenskum fræðum, som blev oprettet i 2006.
Samlingen blev i juli 2009 optaget på UNESCOs Memory of the World Register.